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温度响应过渡金属取代杂多酸催化纤维素原料高产乙酰丙酸

该研究发表于 Renewable Energy（2019），使用 XH-800S 开展 杂多酸催化、纤维素转化 研究，关键结果包括可显著提高转化率 -91.5%；纤维素转化率 76.1%；纤维素转化率 93.8%。

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论文编号 382
应用方向 杂多酸催化、纤维素转化、乙酰丙酸、温度响应催化剂、Brønsted-Lewis双酸位、生物质精炼
关键结果 可显著提高转化率 -91.5%
核心条件 时间 210 min / 150 min
论文编号
382
期刊
Renewable Energy
影响因子
6.274
中科院分区
1 区
发表年份
2019
DOI
10.1016/j.renene.2019.04.058
设备型号
XH-800S
作者单位
东北师范大学；东北师范大学 化学学院 多酸科学教育部重点实验室；中国科学院长春应用化学研究所 国家电化学和光谱研究分析中心
Northeast Normal University; Key Lab of Polyoxometalate Science of Ministry of Education, Faculty of Chemistry, Northeast Normal University, Changchun 130024, PR China; Changchun Institute of Applied Chemistry, Chinese Academy of Sciences, National Analytical Research Center of Electrochemistry and Spectroscopy, Changchun 130022, PR China
研究方向
杂多酸催化 纤维素转化 乙酰丙酸 温度响应催化剂 Brønsted-Lewis双酸位 生物质精炼

事实快照

  • 论文：温度响应过渡金属取代杂多酸催化纤维素原料高产乙酰丙酸
  • 设备：XH-800S
  • 期刊与分区：Renewable Energy，中科院 1 区
  • 核心条件：时间 210 min / 150 min
  • 关键结果：可显著提高转化率 -91.5%；纤维素转化率 76.1%；纤维素转化率 93.8%
  • 用途：可作为 杂多酸催化、纤维素转化 的论文证据页。

研究摘要

杂多酸（HPAs）作为超强Brønsted固体酸，近年来被报道可高效实现纤维素转化。为获得更高的乙酰丙酸（LA）产率，本研究采用一系列Lewis金属取代磷钨酸HnPW11LO39（HPWL, L=CuII, SnIV, CrIII, ZnII, FeIII; L=TiIV, ZrIV）作为催化剂进行多糖转化。通过对反应中间体和产物的鉴定，为纤维素转化路径提供了重要信息。H5PW11TiO40（Brønsted/Lewis酸比=2.84:1）表现出最高的催化活性，在水中获得最高的葡萄糖产率，在甲基异丁基酮（MIBK）/水双相体系中获得最高的LA产率。此外，为克服质量传递和分离困难，制备了温度响应型催化剂HOCH2CH2N(CH3)3H4PW11TiO40（ChH4PWTi），在93.8%纤维素转化率下获得了高达76.1%的LA产率，优于HPWTi（65.6%, 90.5%）。在微波条件下，ChH4PWTi获得了93.7%的转化率和70.9%的产率。ChH4PWTi对单糖、二糖、多糖甚至木质纤维素（玉米秸秆、松木、文冠果壳、椰壳）均表现出良好的底物耐受性。在温和条件下，从文冠果壳中获得了最高33.0%的LA产率（转化率68.0%）。ChH4PWTi可循环使用12次而无明显活性损失，展现出较长的使用寿命。

研究背景与解决的问题

杂多酸（HPAs）作为超强Brønsted固体酸，近年来被报道可高效实现纤维素转化。

设备应用与实验条件

项目参数
时间210 min / 150 min

关键结果

可显著提高转化率 -91.5%
纤维素转化率 76.1%
纤维素转化率 93.8%
纤维素转化率 13.5%
指标结果
可显著提高转化率-91.5%
纤维素转化率76.1%
纤维素转化率93.8%
纤维素转化率13.5%
纤维素转化率7.8%
LA产率76.1%

机制/方法亮点

  • 纤维素转化依赖于催化剂的酸性质和酸强度。纯Brønsted酸主要促进纤维素水解为葡萄糖，而双酸催化剂（同时具有Brønsted和Lewis酸性位点）可通过Lewis酸位促进葡萄糖异构化为果糖，进而脱水形成HMF，最终再水合为LA。HPWTi的最佳Brønsted/Lewis酸比（2.84:1）使其能够高效协调水解、异构化、脱水和再水合等级联反应步骤。温度响应型催化剂ChH4PWTi利用胆碱离子的温度响应特性，在反应温度下形成胶束纳米反应器，浓缩底物并稳定LA产物，从而显著提高反应效率。微波辅助加热通过快速均匀升温，缩短反应时间，减少腐殖质生成，进一步提高催化效率。

应用价值

  • 系统研究了系列Lewis金属取代磷钨酸HnPW11LO39的催化活性，揭示了Brønsted/Lewis酸比对纤维素转化路径和产物分布的影响规律。
  • 发现HPWTi（B/L=2.84:1）为最优催化剂，在双相体系中获得最高LA产率。
  • 设计合成了温度响应型固体催化剂ChH4PWTi，通过胶束纳米反应器效应显著提高LA产率至76.1%。
  • 微波辅助条件下，ChH4PWTi获得93.7%的转化率和70.9%的LA产率，反应时间大幅缩短。
  • ChH4PWTi对多种木质纤维素底物均表现出良好的催化活性，且可循环使用12次无明显活性损失。

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常见问题

这篇论文使用了哪种设备？
本研究使用 XH-800S。
研究的核心发现是什么？
该研究发表于 Renewable Energy（2019），使用 XH-800S 开展 杂多酸催化、纤维素转化 研究，关键结果包括可显著提高转化率 -91.5%；纤维素转化率 76.1%；纤维素转化率 93.8%。
该研究发表在哪个期刊？
发表于 Renewable Energy，中科院 1 区。
引用信息
High production of levulinic acid from cellulosic feedstocks being catalyzed by temperature-responsive transition metal substituted heteropolyacids
Renewable Energy, 2019
DOI: 10.1016/j.renene.2019.04.058