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XH-300A 构建痕量 Li 掺杂铋氧碳酸盐，实现 95.5% 甲酸法拉第效率并在 1.5 A cm-2 维持约 90% 选择性

该研究发表于 Nature Communications（2026），使用 XH-300 系列 开展 二氧化碳电还原、甲酸电合成 研究，关键结果包括甲酸选择性 95.52%；甲酸选择性 13.69%。

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论文编号 642
应用方向 二氧化碳电还原、甲酸电合成、碱金属掺杂电催化、原位核磁机理解析、微波/超声辅助催化剂制备
关键结果 甲酸选择性 95.52%
核心条件 温度 60 °C
论文编号
642
期刊
Nature Communications
影响因子
15.7
中科院分区
1 区
发表年份
2026
DOI
10.1038/s41467-026-68604-z
设备型号
XH-300 系列
作者单位
华东师范大学；华东师范大学 物理与电子科学学院 物理系暨上海磁共振重点实验室；华东理工大学 绿色化工与工业催化国家重点实验室
Physics Department & Shanghai Key Laboratory of Magnetic Resonance, School of Physics and Electronic Science, East China Normal University; State Key Laboratory of Green Chemical Engineering and Industrial Catalysis, East China University of Science and Technology
研究方向
二氧化碳电还原 甲酸电合成 碱金属掺杂电催化 原位核磁机理解析 微波/超声辅助催化剂制备

事实快照

  • 论文：XH-300A 构建痕量 Li 掺杂铋氧碳酸盐，实现 95.5% 甲酸法拉第效率并在 1.5 A cm-2 维持约 90% 选择性
  • 设备：XH-300 系列
  • 期刊与分区：Nature Communications，中科院 1 区
  • 核心条件：温度 60 °C；微波功率 500 W；超声功率 500 W
  • 关键结果：甲酸选择性 95.52%；甲酸选择性 13.69%
  • 用途：可作为 二氧化碳电还原、甲酸电合成 的论文证据页。

研究摘要

论文摘要指出，PCET 动力学是决定 CO2-to-formate 转化效率的关键。虽然碱金属阳离子已知会影响反应路径，但痕量掺杂如何重塑催化位点一直难以厘清。本文表明，将 Li 掺入铋氧碳酸盐后，可诱导结构重构并优化铋活性位点上的 PCET 过程，从而显著提升 CO2-to-formate 转化。作者利用双同位素原位核磁共振（2H/13C operando NMR）追踪 1H13COO- / 2H13COO- 形成，并结合动力学同位素效应、Tafel 分析及原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（in situ ATR-SEIRAS），观察到更高效的质子-电子转移通路。密度泛函理论（DFT）进一步表明，Li 掺杂可能增强 Bi 位点对 H2O/CO2 的吸附并降低 O-H 活化能。甲酸选择性从 13.69% 提升到 95.52% (300 mA cm-2)，且在 1.5 A cm-2 下仍维持约 90%。

研究背景与解决的问题

论文摘要指出，PCET 动力学是决定 CO2-to-formate 转化效率的关键。

设备应用与实验条件

项目参数
温度60 °C
微波功率500 W
超声功率500 W
时间10 min / 20 min / 12 h

关键结果

甲酸选择性 95.52%
甲酸选择性 13.69%
指标结果
甲酸选择性95.52%
甲酸选择性13.69%

机制/方法亮点

  • Li 掺杂先重塑了 Bi 位点的局部电子结构 论文核心判断是，Li 并不是简单作为“助剂”存在，而是通过进入晶格、诱导局部结构畸变和电子态变化，改变了 Bi 活性位点对反应物和中间体的相互作用方式。
  • 掺杂后更有利于 H2O 和 CO2 吸附 密度泛函理论（DFT）显示，Li 掺杂与氧空位协同后，对 H2O、CO2 的吸附更强，这为水供质子和 CO2 预活化提供了更优界面环境。
  • 水解离更容易，从而推动更快的 PCET Li3c-Ov 构型可把 H2O 解离势垒压到 0.24 eV，这为界面水参与供质子创造了更低能垒通道，也解释了为何 BOC-Li 更偏向水驱动的质子化路径。
  • *OCHO 中间体被更有效稳定 原位衰减全反射表面增强红外吸收光谱（in situ ATR-SEIRAS）在 1438 和 1600 cm-1 观察到更明显的 *OCHO 相关峰，并在更负电位下持续增强，说明 Li 掺杂有利于关键甲酸路径中间体的生成和稳定。
  • 原位核磁共振（operando NMR）把“质子来源变化”直接可视化 这篇论文最核心的方法学价值在于，作者利用双同位素 2H/13C 设计，不再间接推测，而是直接用核磁信号把来自界面水和来自碳酸氢根的质子路径区分开来，从而把 PCET 机理真正做成了“可观测”。

应用价值

  • XH-300A 微波/超声协同合成路线明确，设备型号、厂家和条件证据完整。
  • 痕量 0.0065 wt% Li 就实现了显著的甲酸选择性与高电流稳定性提升。
  • 双同位素原位核磁共振（2H/13C operando NMR）直接解析质子来源，是全文最具方法创新性的亮点。
  • 300 mA cm-2 下 FE = 95.5%，1.5 A cm-2 下仍约 90%，具备工业相关说服力。
  • 长达 289 h 的稳定运行，使这项工作不止停留在“机理好看”，也有真实应用潜力。

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常见问题

这篇论文使用了哪种设备？
本研究使用 XH-300 系列。
研究的核心发现是什么？
该研究发表于 Nature Communications（2026），使用 XH-300 系列 开展 二氧化碳电还原、甲酸电合成 研究，关键结果包括甲酸选择性 95.52%；甲酸选择性 13.69%。
该研究发表在哪个期刊？
发表于 Nature Communications，中科院 1 区。
引用信息
Operando nuclear magnetic resonance decodes alkali-tuned proton-electron relay boosting CO2-to-formate conversion
Nature Communications, 2026
DOI: 10.1038/s41467-026-68604-z