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分层中空 Pt/Beta 催化剂中启动子对苯酚加氢脱氧的影响

该研究发表于 FUEL（2022），使用 XH-300 系列 开展 生物油升级、酚类加氢脱氧 研究，关键结果包括苯酚转化率 100%；苯酚转化率 57.2%；苯酚转化率 56.3%。

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论文编号 458
应用方向 生物油升级、酚类加氢脱氧、分子筛后处理、分级孔催化剂、微波辅助分子筛改性
关键结果 苯酚转化率 100%
核心条件 见正文实验条件
论文编号
458
期刊
FUEL
影响因子
6.609
中科院分区
1 区
发表年份
2022
DOI
10.1016/j.fuel.2022.123534
设备型号
XH-300 系列
作者单位
青岛科技大学；青岛科技大学化工学院、生态化学工程国家重点实验室基地；烟台大学化学化工学院；聊城大学化学化工学院、山东省化学储能与新型电池技术重点实验室；中国石油大学（华东）重质油加工国家重点实验室；中国石油大学（北京）重质油加工国家重点实验室
Qingdao University of Science and Technology; State Key Laboratory Base of Eco-chemical Engineering, College of Chemical Engineering, Qingdao University of Science and Technology, Qingdao, China; College of Chemistry & Chemical Engineering, Yantai University, Yantai 264005, China; College of Chemistry and Chemical Engineering, Shandong Provincial Key Laboratory of Chemical Energy Storage and Novel Cell Technology, Liaocheng University, Liaocheng, China; State Key Laboratory of Heavy Oil Processing, China University of Petroleum-East China, Qingdao, China; State Key Laboratory of Heavy Oil Processing, China University of Petroleum-Beijing, Beijing, China
研究方向
生物油升级 酚类加氢脱氧 分子筛后处理 分级孔催化剂 微波辅助分子筛改性

事实快照

  • 论文：分层中空 Pt/Beta 催化剂中启动子对苯酚加氢脱氧的影响
  • 设备：XH-300 系列
  • 期刊与分区：FUEL，中科院 1 区
  • 关键结果：苯酚转化率 100%；苯酚转化率 57.2%；苯酚转化率 56.3%
  • 用途：可作为 生物油升级、酚类加氢脱氧 的论文证据页。

研究摘要

作者设计了一类高效 Pt/Beta 加氢脱氧催化剂，用于去除生物油中以苯酚为代表的含氧官能团化合物。通过在碱处理过程中引入 DTAB 和 STAB 两类表面活性剂，作者获得了具有空心形貌和分级孔结构的 Beta 分子筛。表面活性剂可吸附在分子筛表面、抑制碱蚀，从而在形成空心结构的同时尽可能保留酸性。论文进一步发现，苯酚会在酸位与金属位之间发生竞争吸附；较多且较强的 Brønsted 酸虽然有利于后续脱水生成环己烷，但也会更强地吸附苯酚，使更多分子无法到达金属位完成 HDO。此外，积碳会覆盖酸位并抑制脱水反应。研究据此提出，在 HDO 催化剂设计中，酸性调控是与金属位匹配同等重要的关键因素。

研究背景与解决的问题

作者设计了一类高效 Pt/Beta 加氢脱氧催化剂，用于去除生物油中以苯酚为代表的含氧官能团化合物。

关键结果

苯酚转化率 100%
苯酚转化率 57.2%
苯酚转化率 56.3%
苯酚转化率 20%
指标结果
苯酚转化率100%
苯酚转化率57.2%
苯酚转化率56.3%
苯酚转化率20%
粒径3.9 ± 0.25 nm

机制/方法亮点

  • DTAB/STAB 在碱处理过程中吸附于分子筛表面，减缓过度刻蚀，使材料在形成空心/分级孔结构的同时尽量保留晶体骨架和酸位。
  • 空心与分级孔结构有助于降低大分子扩散阻力，并让 Pt 更倾向分布在壳层外表面，提升反应物接触效率。
  • 苯酚优先以羟基吸附方式占据酸位，且酸强度越高，这种吸附越强，从而与金属位形成竞争关系。
  • 金属位不足时，过强的酸性不会转化成更高转化率，反而会把更多苯酚滞留在酸位，压制 HDO 主反应。
  • 更强 Brønsted 酸虽然有利于环己醇向环己烷脱水，但同时也促进积碳生成，最终覆盖酸位并带来失活。

应用价值

  • 用微波辅助碱处理构建空心分级 Beta 分子筛，把“造孔”和“保酸”放在同一设计框架里。
  • 不只比较孔结构和酸量，还进一步回答了 HDO 中酸位与金属位如何竞争吸附这一更深层问题。
  • 证明了高酸度并非天然优解，催化剂设计更需要考虑酸位与金属位的功能匹配。
  • 把表征、催化实验和 DFT 计算结合起来，形成了较完整的结构-酸性-反应表现因果链条。

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常见问题

这篇论文使用了哪种设备？
本研究使用 XH-300 系列。
研究的核心发现是什么？
该研究发表于 FUEL（2022），使用 XH-300 系列 开展 生物油升级、酚类加氢脱氧 研究，关键结果包括苯酚转化率 100%；苯酚转化率 57.2%；苯酚转化率 56.3%。
该研究发表在哪个期刊？
发表于 FUEL，中科院 1 区。
引用信息
Effect of promoter in hierarchical hollow Pt/Beta catalysts on the hydrodeoxygenation of phenol
FUEL, 2022
DOI: 10.1016/j.fuel.2022.123534