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富含氧空位的准MIL-101(Fe)用于强化多相光芬顿反应

该研究发表于 Separation and Purification Technology（2025），使用 XH-100A 开展 MOF 缺陷工程、光芬顿高级氧化 研究，关键结果包括SMX去除率 100.0 %；COD去除率 54.4 %；光芬顿降解速率 28 倍。

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论文编号 181
应用方向 MOF 缺陷工程、光芬顿高级氧化、抗生素废水治理、连续流水处理装置
关键结果 SMX去除率 100.0 %
核心条件 温度 150.0 °C / 250 °C / 300 °C
论文编号
181
期刊
Separation and Purification Technology
影响因子
9
中科院分区
1 区
发表年份
2025
DOI
10.1016/j.seppur.2025.132510
设备型号
XH-100A
作者单位
北京建筑大学；北京建筑大学 等
Beijing University of Civil Engineering and Architecture
研究方向
MOF 缺陷工程 光芬顿高级氧化 抗生素废水治理 连续流水处理装置

事实快照

  • 论文：富含氧空位的准MIL-101(Fe)用于强化多相光芬顿反应
  • 设备：XH-100A
  • 期刊与分区：Separation and Purification Technology，中科院 1 区
  • 核心条件：温度 150.0 °C / 250 °C / 300 °C；微波功率 750.0 W；时间 10.0 min / 84.0 h
  • 关键结果：SMX去除率 100.0 %；COD去除率 54.4 %；光芬顿降解速率 28 倍
  • 用途：可作为 MOF 缺陷工程、光芬顿高级氧化 的论文证据页。

研究摘要

论文摘要明确指出，作者通过温和热解把 MIL-101(Fe) 转化为富含氧空位的 Q350-MIL-101(Fe)，并将其用于 UV/H2O2 条件下的磺胺甲噁唑去除。结果表明，该材料的降解速率常数达到原始 MIL-101(Fe) 的 28 倍；进一步固定在石墨毡上后，对初始浓度 10.0 mg/L 的 SMX 可实现连续 84.0 h 的 100.0 % 去除。摘要同时把性能提升归因于 metal sites 暴露增加与 oxygen vacancies 形成。

研究背景与解决的问题

论文摘要明确指出，作者通过温和热解把 MIL-101(Fe) 转化为富含氧空位的 Q350-MIL-101(Fe)，并将其用于 UV/H2O2 条件下的磺胺甲噁唑去除。

设备应用与实验条件

项目参数
温度150.0 °C / 250 °C / 300 °C
微波功率750.0 W
时间10.0 min / 84.0 h

关键结果

SMX去除率 100.0 %
COD去除率 54.4 %
光芬顿降解速率 28 倍
指标结果
SMX去除率100.0 %
COD去除率54.4 %
光芬顿降解速率28 倍

机制/方法亮点

  • 部分脱配体让 MOF 从“完整骨架”转向“准 MOF”状态 350 °C 温和热解并未让 MIL-101(Fe) 完全坍塌，而是使其进入一种介于原始 MOF 与 Fe2O3 之间的过渡状态。这样既保留了原有结构特征，又引入了更多缺陷位点。
  • 孔径变大、位点暴露增加，传质和反应更有利 正文表明，Q350-MIL-101(Fe) 的孔径由原始 MIL-101(Fe) 的 2.21 nm 增大到 5.24 nm，虽然 BET 比表面积由 156.05 m2/g 降到 52.59 m2/g，但更大的介孔结构更利于目标分子进入和反应。
  • 氧空位与 Fe(II) 位点共同提升 H2O2 活化效率 XPS 与 EPR 结果表明，热解后样品中氧空位明显增加，同时出现 Fe(II) 信号。作者通过位点屏蔽和硫化处理进一步验证，Fe(II) 位点与氧空位都是关键反应位。
  • •OH 与 1O2 是主导活性物种 猝灭实验显示，加入 TBA 和 FFA 后，SMX 去除率分别从 100.0 % 降到 27.6 % 和 16.0 %，说明 •OH 和 1O2 对降解起主导作用
  • 而 O2•− 贡献可以忽略。

应用价值

  • 通过“微波前驱体制备 + 温和热解缺陷工程”构建出富氧空位准 MOF，路线清晰。
  • 对 SMX 的光芬顿降解速率常数较原始 MIL-101(Fe) 提升 28 倍，属于很强的动力学突破。
  • 在 pH 3.0-9.0 范围内都可实现 100.0 % 去除，说明体系适应性较好。
  • 从批次实验走向固定化连续处理，实现 84.0 h 连续 100.0 % 去除，应用验证层级较高。
  • 机理证据完整，覆盖了孔结构变化、氧空位、Fe(II) 位点、活性氧种和电子分离等多条证据链。

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常见问题

这篇论文使用了哪种设备？
本研究使用 XH-100A。
研究的核心发现是什么？
该研究发表于 Separation and Purification Technology（2025），使用 XH-100A 开展 MOF 缺陷工程、光芬顿高级氧化 研究，关键结果包括SMX去除率 100.0 %；COD去除率 54.4 %；光芬顿降解速率 28 倍。
该研究发表在哪个期刊？
发表于 Separation and Purification Technology，中科院 1 区。
引用信息
Quasi-MIL-101(Fe) with rich oxygen vacancies for boosted heterogeneous photo-Fenton reaction
Separation and Purification Technology, 2025
DOI: 10.1016/j.seppur.2025.132510