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河北祥鹄科学仪器有限公司

254 微波溶热辅助煅烧合成的Bi2WxMo1-XO6固溶体光催化剂在模拟阳光照射下降解和解毒双酚A

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【摘要】:
微波溶热辅助煅烧合成的Bi2WxMo1-XO6固溶体光催化剂在模拟阳光照射下降解和解毒双酚A
 
 
 
01
前言:
 

设计了一系列(x=0, 0.25, 0.5, 0.75, 1)的固溶体光催化剂,并通过微波溶胶热法和后处理煅烧相结合的方法进行合成,通过各种技术对所制备的固溶体光催化剂的物理化学和光学性能进行了表征。通过模拟阳光照射下双酚A(BPA)的光降解,评估了光催化活性。结果表明,所有的光催化剂都呈花状,Bi2W0.25Mo0.75O6微球显示出最好的光催化活性。在双酚A浓度为15mgL-1时,120分钟和180分钟内双酚A和总有机碳的去除率分别为96.2%和87.1%。在反应过程中,-O2-和h+起着主导作用,而-OH也对双酚A的降解做出了贡献。12种中间产物被鉴定出来,它们逐渐被矿化为CO2和H2O。在此基础上根据对活性物种和中间产物的分析,提出了BPA的主要降解途径。即羟化作用、烷基氧化作用、脱氢作用和芳香族开环作用。在双酚A降解过程中的毒性变化,还通过标准化的生物发光法对发光细菌的抑制率进行了研究。发光细菌Vibrio qinghaiensis sp. Q67,并结合定量结构-活性关系分析。双酚A及其中间体对青海弧菌Q67的抑制作用,随着双酚A及其中间体对青海弧菌Q67的抑制作用逐渐消除。Q67的抑制作用随着BPA的分解而逐渐消除。综上所述,Bi2W0.25Mo0.75O6是一种有效的光催化剂,用于降解和降低BPA的毒性。水溶液中双酚A的降解和毒性降低。

 
 
02
简介:
 

 

扰乱内分泌的化学物质(EDCs)包括药品、个人护理用品、增塑剂和其他人造有机污染物。可通过破坏人类和Y生动物的荷尔蒙平衡而对健康产生不利影响[1]。各种EDCs已被广泛在各种地表水[2]、废水处理厂的废水中[3],甚至在蔬菜和水果中也检测到,含量在5.8至580纳克-1[4]。EDC的浓度可能从每升几纳克(ngL- 1)增加到15μg L- 1,这足以使其产生急性和慢性毒性。环境中的EDCs来源可能是由于人类活动造成的人为引入,包括生产和使用含有EDCs的产品。例如,双酚A(BPA)作为EDC已被广泛用于塑料工业[5],而BPA对人类、家禽和反刍动物的生殖系统疾病有显著的不利影响[6,7]。因此,鉴于其毒性,迫切需要一种有效的技术来去除EDCs。一些技术已经已被用于去除EDCs,如同质和异质的光催化氧化[8],非热等离子体放电[9,10]。芬顿氧化[11]、吸附[12]和生物降解[13]。在这些方法中,光催化成为一种有前途的方法。因为它具有低能耗、非选择性矿化、无二次污染和反应条件温和等特点。铋基光催化剂在光催化领域受到了越来越多的关注,包括水裂解氢、难降解污染物的去除、有机合成等。[14]. Bi2MoO6和Bi2WO6是重要的Aurivillius氧化物,具有特殊的过氧化物层结构,在紫外线照射下具有良好的光催化活性。在视觉辐照下,它们已被用于清除污染物[15,16],并用于水分离产生氢气[17]。然而。单相Bi2WO6的光催化活性具有相对较宽的带隙能(Eg=2.0)。带隙能量(Eg = 2.75-2.77 eV)的单相Bi2WO6的光催化活性需要进一步提高。因为vis的利用效率低[18]。Bi2MoO6一般有一个窄带隙(2.42-2.63 eV),具有类似Aurivillius层的结构;因此,它可以比单一的Bi2WO6利用更多的太阳光,但但光生电子-空穴对的高重组率是光催化的限制之一[19]。这种方法可以有效地减少电子-空穴对的重新组合,并进一步提高形成固溶体光催化剂来调整半导体的带隙结构,从而进一步提高光催化活性。半导体的带隙结构[20,21]。固态烧结[22]、水热/溶热法[23],甚至阴离子交换法[24]都被用来制备Bi2MoO6和Bi2WO6的复合光催化剂。所有的结果都表明,用Mo取代W位点可以使晶体轻微变形并降低带隙能,加速电荷载流子的分离,并提高光催化的活性。[25,26]. 然而,很少有研究专注于通过快速微波溶胶热法与后处理煅烧相结合来合成Bi2WxMo1- xO6固溶体光催化剂,以进一步提高光催化活性。在模拟太阳光照射下进一步提高光催化活性。特别是,典型的EDCs在光催化过程中的转化途径和毒性降低,在使用Bi2WxMo1- xO6进行光催化降解的过程中,典型的EDCs的转化途径和毒性降低需要研究。在这项研究中,双酚A被选为模型污染物,因为它是一种流行的EDC,通常存在于人们的生活环境中,并且难以被生物降解。一系列Bi2WxMo1- XO6固体溶液光催化剂采用微波溶热和煅烧相结合的方法合成了一系列Bi2WxMo1- XO6固溶体光催化剂。合成参数和降解条件在模拟阳光照射下,对合成参数和降解条件进行了优化以提高光催化活性。此外,还研究了双酚A在降解过程中的转化途径和毒性演变。

 
 
03
祥鹄仪器在此文献中的使用过程:

光催化剂Bi2WxMo1- XO6的合成
一系列的Bi2WxMo1- XO6是通过微波溶热与煅烧辅助合成的,如图1所示。简而言之,2mmol的Bi(NO3)3⋅5H2O溶解在30mL EG中,超声处理30分钟,形成溶液A。共计1mmol的Na2WO4⋅2H2O和将W/Mo摩尔比为3/1、1、1/3和0的Na2WO4⋅2H2O溶解在20mL EG中,超声处理30分钟,形成溶液A。溶解在20毫升EG中,超声处理30分钟,形成溶液B。通过剧烈搅拌将溶液B缓慢加入到溶液A中。然后。0.82mmol C19H42BrN溶液在超声处理下再加入上述均匀溶液中30分钟。此后。0.1M NaOH或HCl溶液滴入混合物中,以调整pH值=3,5,7,9,然后将该混合物转移到一个100mL Teflon内衬高压釜。溶热过程在微波水热平行合成仪中进行(微波水热平行合成仪 XH-800S,北京祥鹄科技发展有限公司,中国,北京),在一定的温度下进行溶胀热处理。,然后自然冷却到室温。接下来,得到的前驱体交替用去离子水和绝对乙醇清洗,然后将沉淀物送入实验室。乙醇洗涤,沉淀物在80◦C下干燥。随后,这些前驱体在一个熔炉(KSL-1200 ×)中进行煅烧,加热速度为5◦C/min。加热速度为5℃/min,并在一定时间内达到最终温度。所得产品被称为Bi2W0.25Mo0.75O6、Bi2W0.5Mo0.5O6制备方法也与对照组相同。

 
 
04
结论:

在这项研究中,通过微波溶热辅助煅烧法成功合成了Bi2WxMo1- XO6光催化剂。合成条件包括W/Mo摩尔比、前体溶液pH值、溶热温度、煅烧温度和时间对Bi2WxMo1- XO6的光催化活性有明显的影响。在最佳条件下制备的Bi2W0.25Mo0.75O6在模拟阳光下对双酚A的分解表现出了优异的光催化活性,如光催化剂用量、双酚A初始浓度和溶液pH值。同时,光催化过程被伪一阶动力学模型很好地描述了这一过程。在照射120分钟和180分钟时,BPA和TOC的去除率分别为96.2%和87.1%。此外,-O2-和h+在降解过程中起着关键作用,而-OH起着次要作用。羟基化、脱氢、烷基氧化、芳香族开环和二氧化碳的氧化被认为是Bio的主要机制。详细的研究表明Bi2W0.25Mo0.75O6可以有效地降低双酚A及其中间体的毒性。在光催化过程中,基于V. qinghaiensis sp.的急性毒性、诱变性、生物蓄积性和发育毒性的理论分析。

 

文献原文

 

 

 

 

 

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